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天津大学Nanoyang团队及合作者在固态锂金属电池研究领域取得新进展

固态锂金属电池因其高能量密度和高安全性被誉为下一代动力电池发展的圣杯。然而固态电解质离子电导率低、固态电解质/电极固-固界面稳定性差,特别是在大电流密度和低温充放电等严苛工况下的界面失效难题制约了其产业之路。大量研究表明,锂金属负极表面传统富无机组分固态电解质界面(SEI)具有高杨氏模量,然而其“本征脆性”使其在循环过程中容易发生“脆性断裂”,导致界面锂离子传输动力学缓慢、锂枝晶生长与界面副反应严重,使得固态电池难以实现严苛工况下的长效稳定。


近期,天津大学Nanoyang团队联合清华大学深圳国际研究生院康飞宇教授、贺艳兵教授团队创新性地提出了“塑性富无机SEI”的设计理念,开发出兼具优异机械性能、锂离子传输性能和梯度亲锂/疏锂特性的新型塑性SEI,突破了固态电池在大电流密度和低温工况下循环稳定性差的瓶颈。

研究团队从SEI结构和模型进行源头创新,摒弃传统SEI“唯强度论”的结构模型和设计理念,将“塑性”特征作为新型SEI组分筛选的核心指标,以Pugh准则为塑性判据,结合人工智能加速材料筛选,提出了以硫化银、氟化银等为目标的塑性SEI设计思路,构建出具有“外柔内刚”梯度结构的SEI,外层塑性Ag2S/AgF组分能够耗散界面应力,中间富含传统SEI组分层有效维持传统高模量,内层亲锂组分诱导锂金属均匀沉积。这一量身定制的“塑性铠甲”,既保证了电池运行过程中界面层的结构完整性,又实现了高效的离子传输并抑制了副反应。同时,Ag颗粒修饰显著提升了复合固态电解质的体介电性能,构筑了高效的锂离子传输通道,实现了锂离子的快速、均匀沉积反应。结果表明,该“塑性SEI”使固态电池展现出优异的电化学性能,在室温以及15 mA cm–2的电流密度和15 mA h cm–2面积容量下,锂金属对称电池能够稳定循环超过4500小时;在–30℃的环境中,对称电池仍能在5 mA cm–2的电流密度和5 mA h cm–2面积容量下稳定循环7000小时以上;匹配NMC811正极的固态全电池也具有优异的大倍率(20 C)和低温(-30℃)电化学性能。

该工作突破了传统SEI聚焦追求“坚硬”的设计理念,开创性地将“塑性”作为特征指标,提出了一条从固态电解质组分设计到理想界面精准构建的全新研究路径,为解决固态电池的界面失效问题提供了变革性策略,并为新型界面层设计提供了重要的理论依据,对实用化固态电池的研发具有重要实用价值。

图1 塑性SEI的组分筛选及其在固态电池循环过程中的作用示意图

图2 塑性富无机SEI的结构和组分解析

图3 塑性富无机SEI的优异塑性变形能力和机械稳定性

相关研究成果以“用于固态电池的塑性固态电解质界面”(A ductile solid electrolyte interphase for solid-state batteries)为题在线发表于《自然》(Nature)期刊上。清华大学深圳国际研究生院侯廷政助理教授、吕伟副教授(我校电化学专业2012届博士)、贺艳兵教授(我校电化学专业2009届博士)、天津大学杨全红教授及清华大学深圳国际研究生院康飞宇教授为论文通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金项目、“工程科学与综合交叉”国家重点研发计划项目、深圳市科技计划项目、鹏瑞起航计划等多个项目的支持。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-025-09675-8



2025年10月29日